生物催化電解工藝強化偶氮染料茜素黃R的脫色效能研究

來源: www.bnzqvc.live 作者:chenhuixia 發布時間:2015-01-05 17:35 論文字數:128091字
論文編號: sb2015010512214211657 論文地區:中國 論文語言:中文 論文類型:博士畢業論文 論文價格: 150
本文是博士生論文,本研究采用生物催化電解水處理工藝,針對水中偶氮染料茜素黃 R(AYR)的處理,設計了無隔膜升流式生物催化電解反應器(UBER),以及厭氧折流板-生物催化電解一體式工

第 1 章  緒   論

在合成工藝發展起來之前,印染工藝使用天然染料,如直接從藏紅花、甲花、胭脂蟲洋花、洋蘇木等植物提取的染料,以及從動物體內提取的染料,如:從地中海軟體動物的提取物可制成棕色和黃色染料,大部分天然染料都具有腐蝕性,需要添加固定劑。隨著合成工藝的發展,合成染料被廣泛使用,其中偶氮染料是最古老的染料類型,在每一種印染工藝中都發揮著重要的作用[ 4]。 偶氮染料是目前工業中應用最多的合成染料,品種多,結構復雜,化學性質穩定,含有多個偶氮鍵(-N=N-)  (發色基團) [ 5,  6]、離開原位的電子系統、共軛結合雙鍵以及助色基團,助色基團一般為-NH3、-COOH、-SO3H、-OH 等,其中最常見的是帶有-SO3H 的磺酸偶氮染料,如:酸性橙 7(AO7)、酸性紅 14、剛果紅和大部分的酸性染料,偶氮染料對  350nm-700nm 之間的可見光具有較強吸收,主要呈現黃、橙、紅三種顏色。偶氮染料的降解產物,大部分為芳香胺,有些芳香胺有較強的親水性,更容易通過細胞膜,因此,這些中間代謝產物可能比偶氮染料本身對人體的毒性更大[ 17],研究表明,酸性橙 7(AO7)的還原產物 1-氨基-2-萘酚會刺激產生膀胱腫瘤[ 18]。偶氮染料廢水被定為高濃度有機污染物廢水,由于其色度高、毒性大、難于生物降解等特點,其處理一直是環境領域及紡織印染領域面臨的難題。
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第 2 章 實驗材料與方法
 

2.1 實驗裝置的構建及啟動
ABR-UBER 反應器接種污泥取自紹興污水處理廠(中國,浙江)中試規模的印染廢水處理裝置 ABR(5t),接種污泥量占 ABR-BES 反應器總體積的四分之一,反應器中的 VSS/TSS 達到 70%,ABR-BES 接種后,控制進水染料 AYR濃度為 50mg/L,以低濃度染料馴化方式啟動反應器,當出水染料脫色率高于80%時,逐漸升高進水 AYR 濃度至 200mg/L,馴化時間持續 90 天,以保證ABR-UBER 的性能達到穩定狀態。 生物催化電解系統的鈦籃陽極預先在雙極室生物催化電解系統中進行馴化,接種污泥取自哈爾濱太平污水處理廠,以葡萄糖作為碳源(1000mg/L),外接 100Ω 電阻,陰極液中用鐵氰化鉀做為電子受體,運行 30 天后,當陽極電位穩定在-450mV vs Ag/AgCl 時,認為陽極生物膜富集完畢。置入 ABR 中的生物電催化系統的陰極未預先馴化,以非生物陰極的形式置于 ABR 中。 ABR-UBER 在穩定運行期間,進水染料 AYR 濃度為 200mg/L,葡萄糖濃度為 1000mg/L,電路負載 5Ω 電阻,外加 0.5V 電壓,并實時監測每組電極的電位和電流變化,數據采集頻率 10min。  

2.2 實驗設備和試劑
Wolf  礦質元素液:氨三乙酸:1.5g;MgSO4•7H2O:3.0g;MnSO4•H2O:0.5 g;NaCl:1.0g;FeSO4•7H2O:0.1g;CoCl2•6H2O:0.1g;CaCl2:0.1g;ZnSO4•7H2O:0.1g ; CuSO4•5H2O : 0.01g ; AlK(SO4)2•12H2O : 0.01g ; H3BO3: 0.01g;Na2MoO4•2H2O:0.01g;去離子水:1.0L。 Wolf  維生素液:維生素 H:2.0mg;葉酸:2.0 mg;鹽酸吡哆醇:10.0mg;維生素 B1:5.0mg;核黃素:5.0mg;鹽酸:5.0mg;鈣 D(+)泛酸:5.0mg;維生素 B12:0.1mg;對氨基苯甲酸:5.0mg;硫辛酸:5.0mg;去離子水:1.0L。每升(L)陽極液中含有:無水乙酸鈉:1g;NH4Cl:  0.31g;KCl:0.13g;50mM PBS  (NaH2PO4•2H2O:2.77g, Na2HPO4•12H2O:11.55g),Wolf  維生素液 1mL,Wolf 礦質元素液 1mL。

第 3 章  升流式生物催化電解反應器對茜素黃 R 的脫色效能及系統優化 ........ 47
3.1 引言 ................. 47
3.2 偶氮染料茜素黃 R 對電極微生物活性的影響 .......................................... 48
第 4 章  厭氧-生物催化電解耦合系統的開發及對茜素黃 R 的脫色效能 .......... 82
4.1 引言 ...................... 82
4.2  反應器的啟動和運行 .......................... 82
4.3 不同形式的工藝對茜素黃 R 的脫色效能比較 .......................................... 84
4.4 不同形式工藝對有機底物的利用及揮發酸的生成 ................................... 88
第 5 章  厭氧折流板-生物催化電解工藝的構建及對茜素黃 R 的脫色效能 ..... 100
5.1 引言 ................ 100
5.2 厭氧折流板-生物催化電解耦合工藝(ABR-UBER)的運行 ................ 101
5.3 ABR-UBER 對水中茜素黃 R 的去除 ...................... 102

第 5 章 厭氧折流板-生物催化電解工藝的構建及對茜素黃 R 的脫色效能

5.1 引言
厭氧折流板中的水解酸化過程對難降解廢水處理有著相當大的優勢,水解酸化過程主要是利用水解和產酸發酵微生物,將水中的固體、大分子和不易生物轉化的有機物分解為易于生物降解的小分子有機物。經過水解酸化作用,廢水的可生化性可以得到較大改善,進入后續工藝單元后可獲得較好的處理效果。近年來,國內外大量廢水處理工程實踐證實了產酸發酵的確對難降解廢水處理的作用顯著:(1)水解酸化階段是難降解廢水厭氧生物處理的限速步驟,是提高工藝系統處理效率的關鍵;(2)水解酸化是改善廢水可生物降解性能的關鍵,可以去除某些毒性物質或抑制性物質,改變某些難降解有機物的結構使其轉化為易降解物質;(3)水解酸化工藝可以作為難降解廢水的“預處理”環節,通過這樣“生物預處理”,可以改善難降解廢水的性能或提高可生化性,大大提高難降解廢水的總體處理效率。

5.2 厭氧折流板-生物催化電解耦合工藝(ABR-UBER)的運行
厭氧折流板-生物催化電解裝置如圖 2-6 所示,由厭氧折流板反應器與生物催化電解系統的電極裝置組成,反應器設為四個格室,分別命名為#1、#2、#3和#4 格室,工藝運行過程分為七個階段(表 5-1),在階段 I 中,單純以 ABR的形式運行反應器,考察 ABR 在水力停留時間為 8h 時對染料 AYR 的去除效果。在階段 II 中,將生物催化電解系統 UBER 引入 ABR,構成 ABR-UBER 耦合系統,在每個格室的厭氧污泥床上部置入一對生物陽極和非生物陰極,采用陽極在上,陰極在下的垂直排布方式,外接 5Ω 電阻,外加 0.5V 電壓,HRT 仍為 8h。從階段 III 到階段 VI,逐漸改變 ABR-UBER 的運行條件,考察關鍵影響參數:外加電壓和水力停留時間對耦合工藝運行的影響,其中,在階段 III和 IV 分別將外加電壓降低到 0.3V 和升高到 0.7V,其他運行條件不變,對比不同外加電壓條件下反應器的效能;在階段 V 和 VI,保持外加 0.7V 電壓的條件下,將 HRT 由 8h 分別縮短到 6h 和 4h,對耦合工藝運行參數 HRT 進行優化;在階段 VII 中,將 ABR-UBER 中的電極取出,再以 ABR 的形式運行,考察此時反應器效能的變化。
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結  論
 

本研究采用生物催化電解水處理工藝,針對水中偶氮染料茜素黃 R(AYR)的處理,圍繞新型生物催化電解系統的開發,設計了無隔膜升流式生物催化電解反應器(UBER)、厭氧-升流式生物催化電解耦合反應器(AD-UBER),以及厭氧折流板-生物催化電解一體式工藝(ABR-UBER),通過電極的優化排布,實現了無隔膜生物催化電解系統對偶氮染料的高效去除,拓展了生物電化學系統在處理有毒難降解廢水方面的應用空間;本研究設計的反應器構型及工藝組合形式,規模逐漸放大,并搭建了小型中試平臺,使生物催化電解系統在規模化和實際應用的道路上又邁出一步;同時,通過對各反應器設計和運行參數的篩選,包括:UBER 陰極的體積大小、AD-UBER 中的電極置放位置、ABR-UBER 中的外加電壓大小和水力停留時間等,對這些關鍵參數進行優化;采用熱力學分析、化學計量分析、電化學分析及儀器分析等多種手段對偶氮染料AYR 的代謝轉化進行定性定量分析,得到AYR 在不同工藝中可能的代謝途徑。
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參考文獻(略)


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